La vocazione religiosa è nata presto nel giovane Vallejo, che già a 8 anni entrò nel seminario minore di Logrono in Spagna. Proprio lì completò i suoi studi ecclesiastici ed entrò in contatto con l'Opus Dei, l'organizzazione cui tuttora appartiene.
Laureatosi in Teologia spirituale alla facoltà dell'università di Burgos, prese poi il dottorato in Teologia presso la Pontifica Università di Salamanca. A 26 anni viene ordinato sacerdote, il 1° agosto del 1987 nella diocesi di Astorga. Prima parroco, poi economo diocesano - il più giovane in tutta la Spagna a occupare questo ruolo - Vallejo Balda, segnalato dall'arcivescovo di Madrid, il cardinale Antonio Maria Rouco Varela, nel settembre del 2011 viene nominato da papa Benedetto XVI segretario nella prefettura per gli affari economici della Santa Sede, prima dell'ultimo incarico conferitogli sempre in Vaticano da Papa Francesco: segretario della Cosea.
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