Laureatosi nel 1942, si specializzò nelle Università Harvard (Massachusetts), dove fu allievo di Joseph Schumpeter, e Cambridge (Regno Unito). Nella sua carriera universitaria è stato professore di Economia presso l'Università di Sassari, di Catania, di Bologna e della Calabria. Nel 1962 divenne titolare della cattedra di Economia Politica all'Università "La Sapienza" di Roma, nella facoltà di Scienze Statistiche, Demografiche ed Attuariali.
Sylos Labini è stato socio dell'Accademia Nazionale dei Lincei dal 1991, dell'Accademia delle Scienze di Torino, dell'Academie Europeenne, dell'Accademia Europea di Londra, dell'Associazione Economica Americana, nonché dell'associazione di economisti italiani chiamata "Gruppo del Buongoverno". Oltre all'impegno universitario, è stato rilevante il suo impegno politico: influenzato profondamente da Gaetano Salvemini, può essere considerato un liberalsocialista. Negli ultimi anni di vita è stato uno dei principali esponenti del movimento dei girotondi.