Nel 1892 iniziò una collaborazione con Federigo Enriques: questa collaborazione cominciò quando Enriques era solo uno studente, ma si intensificò nel vent'anni che seguirono. Nel 1902 sottoposero il loro lavoro all'Accademia dei Lincei, ma non ricevettero il premio atteso poiché inviarono il loro scritto a nome di entrambi e non a nome di uno solo; ricevettero comunque entrambi il premio negli anni seguenti. Un teorema importante attribuito in parte a Castelnuovo fu il teorema di Kronecker-Castelnuovo. Kronecker non pubblicò mai tale teorema, ma lo enunciò in una conferenza; la dimostrazione fu invece fatta da Castelnuovo.
Complessivamente Castelnuovo pubblicò più di cento articoli, libri e memorie.
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